Cité pour la première fois en 1216, Mollau est alors la paroisse mère d'Husseren, d'Urbès et de Storckensohn. Jusqu'à la Révolution, le village appartient à l'abbaye de Murbach. Dès 1303, Mollau est cité comme l'une des quatre mairies seigneuriales du bailliage de Saint-Amarin. A la fin de l'Ancien Régime, Mollau souffre moins que les autres mairies de la réaction seigneuriale déclenchée dans la vallée de la Thur par le prince-abbé de Murbach et son chapitre noble résidant à Guebwiller.

                Cette situation s'inverse cependant peu avant la Révolution, lorsque Mollau et la seigneurie s'opposent au sujet des forêts de la communauté. Les habitants de la localité participent à l'insurrection contre le prince-abbé et ses agents en juillet 1789. Le partage des biens communaux entre les quatre villages de la paroisse remonte à 1803.

               A la fin du XIX° siècle, l'activité économique de la commune est principalement orientée vers l'extraction du cuivre à la mine Elisa. Pendant la Première Guerre mondiale, la commune émet sa propre monnaie de nécessité.

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